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从水中制备清洁氢气常被比作将可再生能源以化学形式储存起来,但提升这一过程的效率仍然是一个科学难题。东北大学的研究人员近日开发出一种新的催化剂设计,使氢气在碱性条件下能够更顺畅地生成,这是实现实用化绿色制氢的重要一步。

碱性水电解制氢依赖于析氢反应(HER)。在阴离子交换膜水电解(AEMWE)中,该反应包含两个紧密耦合的步骤:水分子解离与氢气生成。任何一个步骤变慢,整体性能都会受到影响。
许多现有催化剂只能改善其中一个步骤。单一环节的效率提升往往不足,甚至可能对整体输出产生不利影响。这就像一条流水线,其中一名工人加快了速度,但下一道工序却跟不上。为了解决这种不平衡问题,研究团队选择同时协调这两个步骤。
研究人员提出了一种辅助驱动(auxiliary-driving)策略,将钌(Ru)与二氧化钒(VO₂)相结合。通过在Ru活性位点周围引入VO₂,该催化剂能够连续优化水解离步骤(Volmer步)与氢生成步骤(Heyrovsky步)。
在Ru与VO₂的界面处,V–O–Ru共轭π键的形成可动态调控活性位点的电子结构,从而促进更快的水分子解离。同时,可逆的氢溢流(hydrogen spillover)过程有助于调节氢的吸附行为,使催化剂更接近微观动力学模型所预测的最优反应条件。相关研究成果发表在期刊ACS Catalysis上。

在相同测试条件下,该新型催化剂的析氢活性高于传统的Ru/C和Pt/C催化剂。在10mA·cm⁻²电流密度下,其过电位仅为12mV,周转频率(TOF)达到12.2s⁻¹,表明其能够以较低能量损耗实现高效制氢。
研究团队还在实际运行的AEMWE装置中对该催化剂进行了评估。通过弛豫时间分布(DRT)分析,他们确认实验室中观察到的反应动力学提升,能够有效转化为器件层面的性能优势。
东北大学先进材料研究所副教授张一舟表示“这一辅助驱动概念使我们能够协调多个反应步骤,而不是分别对它们进行优化,通过对Ru与VO₂界面的工程化设计,我们显著提升了碱性析氢反应的整体动力学。”
更高效、更耐久的电解装置可以降低制氢所需的电力消耗,并延长系统寿命。降低绿色氢气成本,将有助于其在钢铁生产、化工制造、航运以及大规模储能等领域的广泛应用。
研究人员表示,未来将进一步优化界面结构,并探索这种辅助驱动策略是否可以推广至其他催化体系。
所有关键实验数据和计算数据也已上传至数字催化平台(Digital Catalysis Platform),这是目前规模最大的催化数据库,由Hao Li Lab开发。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c08576 |