西安交通大学丁书江、王元坤、李娜Joule：闭环可回收的界面生长聚合实现准固态锂金属电池的规模化与低成本制备

全球向可持续能源系统转型的进程中，高能量密度、经济可行且环保的储能技术研发至关重要，准固态锂金属电池（SSLMBs）被视为传统锂离子电池的理想替代方案，其中固态聚合物电解质（SPEs）因加工性和成本优势成为商业化热门选择。然而，传统聚醚基聚合物电解质存在室温离子电导率低（10⁻⁵-10⁻⁶ S・cm⁻¹）、机械性能不佳、固 - 固界面接触差等问题，易导致锂枝晶生长和电解质分解，引发安全隐患；同时，溶液浇铸等制备工艺存在挥发性有机化合物排放多、能耗高、成本高的缺陷。原位聚合技术虽为凝胶聚合物电解质（GPEs）制备提供了新思路，兼具液态电解质的润湿能力与固态聚合物的防漏优势，但现有光、热或路易斯酸引发体系存在引发剂稳定性差、易残留有毒副产物、难以回收、需额外能量输入等问题，制约了其工业化规模化应用，因此亟需开发兼具高性能、低成本与可持续性的新型电解质制备策略。

近日，西安交通大学丁书江、王元坤、李娜团队提出一种受种子萌发机制启发的闭环可回收界面生长聚合（IGP）策略，以二硫化钼（MoS₂）为无机引发剂，在室温无额外能量输入条件下，通过与电解质中双 (三氟甲烷磺酰基) 亚胺锂（LiTFSI）的电荷转移生成活性位点，触发 1,3 - 二氧戊环（DOL）开环聚合，形成有机 - 无机复合凝胶电解质（MSPP-LiTFSI）；该引发剂经简单清洗干燥即可实现闭环回收，首循环回收率超 95%，多次循环后仍保持聚合活性，且策略可拓展至其他二维过渡金属硫族化合物（2D TMDs）及多种环醚 / 环氧化物单体；复合界面的硫 - 钼电荷梯度可调控离子传输与溶剂化结构，促进富含氟化锂（LiF）和硫化锂（Li₂S）的致密无机固体电解质界面相（SEI）与正极电解质界面相（CEI）形成，有效抑制锂枝晶生长和电解质分解，使电解质具备 0.25 mS・cm⁻¹（30℃）的高离子电导率和超 3000 小时的锂金属循环稳定性；借助卷对卷涂覆技术实现功能化隔膜的工业化连续生产，电解质制造成本低至 0.67 美元 / m2，组装的 7 安时级软包电池能量密度达 418 Wh・kg⁻¹，50 次循环后容量保持率超 80%，为准固态锂金属电池的规模化、低成本、可持续制备提供了新范式。

该成果以 “Closed-loop recyclable interfacial growth polymerization enables scalable and economical quasi-solid-state lithium metal batteries” 为题发表在 “Joule” 期刊，第一作者是Li Xinyang、Feng Jie。

【工作要点】

提出闭环可回收界面生长聚合（IGP）策略，以二硫化钼（MoS₂）为无机引发剂，无需有机引发剂和额外能量输入，在室温下即可与双 (三氟甲烷磺酰基) 亚胺锂（LiTFSI）协同作用，触发 1,3 - 二氧戊环（DOL）开环聚合，形成有机 - 无机复合凝胶电解质（MSPP-LiTFSI）。该引发剂通过简单清洗、干燥即可实现闭环回收，首循环回收率超 95%，经 10 次循环后仍保留一定引发活性，且策略可拓展至其他二维过渡金属硫族化合物（2D TMDs）及多种环醚 / 环氧化物单体，兼具环保性与通用性。

复合电解质界面的硫 - 钼电荷梯度可调控离子传输与溶剂化结构，促进富含氟化锂（LiF）和硫化锂（Li₂S）的致密无机固体电解质界面相（SEI）与正极电解质界面相（CEI）形成，有效抑制锂枝晶生长和电解质分解。所制备的电解质在 30℃下离子电导率达 0.25 mS・cm⁻¹，锂金属循环稳定性超 3000 小时，电化学稳定窗口提升至 5.15 V（vs. Li/Li⁺），同时降低离子迁移能垒，加速锂离子传输效率。

借助卷对卷涂覆技术实现功能化隔膜的工业化连续生产，电解质制造成本低至 0.67 美元 / m2，仅为传统聚环氧乙烷（PEO）电解质成本的 3.3%。组装的 Li-LFP、Li-NCM811 等纽扣电池展现出优异的循环稳定性和倍率性能，7 安时级软包电池能量密度达 418 Wh・kg⁻¹，50 次循环后容量保持率超 80%，且生产流程与现有液态电解质电池制造工艺兼容，为准固态锂金属电池的规模化、低成本产业化提供了可行路径。

【结论】

本研究提出一种无需有机引发剂的界面生长聚合（IGP）策略，通过双 (三氟甲烷磺酰基) 亚胺锂（LiTFSI）诱导二硫化钼（MoS₂）中阳离子中心迁移，触发 1,3 - 二氧戊环（DOL）开环聚合。该策略所用引发剂经简单处理即可实现闭环回收与再生，借助连续卷对卷涂覆技术可规模化制备原位 IGP 隔膜，使准固态锂金属电池（SSLMBs）中自生长复合凝胶电解质（MSPP-LiTFSI）实现无缝集成。MSPP-LiTFSI 具有自生长的有机 - 无机复合界面，既能有效加速锂离子传输，又能促进阴离子富集的溶剂化结构形成，进而衍生出电化学和机械稳定性优异、界面动力学增强的无机富化固体电解质界面相（SEI）与正极电解质界面相（CEI），可高效抑制锂枝晶生长和电解质分解。得益于这些优势，MSPP-LiTFSI 在准固态锂金属电池中展现出卓越的循环稳定性和枝晶抑制能力，即便在高电压条件下也能稳定工作。组装的工业级 7 安时锂 - 镍钴锰酸锂（NCM955）固态锂金属软包电池能量密度达 418 Wh・kg⁻¹，40 次循环后容量保持率超 80%，具备实际应用潜力。IGP 技术与卷对卷规模化制备工艺兼容，且近乎零排放，相比传统溶液浇铸法可降低约 97% 的生产成本，同时满足全球脱碳需求。此外，该 IGP 策略的通用性可进一步拓展至其他金属硫族化合物及多种环醚 / 环氧化物单体。这些突破共同确立了 IGP 策略作为下一代准固态锂金属电池商业化、规模化且环境可持续的新范式，为弥合实验室创新与工业应用之间的鸿沟、研发高能量密度、高安全性储能系统提供了关键支撑。